近日,暨南大学环境与气候研究院邵敏教授团队与合作者在环境大气科学领域权威学术期刊《Atmospheric Chemistry and Physics》发表题为“Measurement report: Important contributions of oxygenated compounds to emissions and chemistry of volatile organic compounds in urban air”的学术论文。该论文基于质子转移反应飞行时间质谱(PTR-ToF-MS)技术在我国珠江三角洲重点城市广州开展对挥发性有机物(VOCs)的高时间分辨率测量,对广州地区VOC浓度水平、组成、及对OH自由基反应活性的贡献进行了研究。
挥发性有机物是大气中重要的痕量气体,在对流层的大气化学过程中扮演着关键角色,是臭氧和二次有机气溶胶(SOA)共同的前体物。OH反应活性则是衡量这些二次污染生成的重要指标,研究发现全球不同城市地区OH反应活性均存在不同程度的缺失,缺失反应活性可能来源于未测量的VOCs物种。质子转移反应飞行时间质谱(PTR-ToF-MS)已被证明能够快速检测和定量大气中的多种VOCs,特别是大量含氧VOCs物种,为量化大气中更多的VOC物种提供了机会。
该研究利用PTR-ToF-MS、在线GC-MS/FID对广州地区VOCs进行连续在线观测,并基于比较活性法(CRM)对OH反应活性及其它参数进行了同步测量。通过构建PTR-ToF-MS质子转移反应速率常数与仪器响应因子之间的定量关系,实现了对测量的所有VOCs物种信号进行定量。结合测量到的所有VOC数据,系统分析了大气中VOCs的浓度水平和各VOCs组分浓度贡献,发现OVOCs对VOCs 的浓度贡献最高,占到VOCs总浓度的一半以上,是城市大气中VOCs的最重要组成部分。通过评价了不同VOCs对大气反应活性的贡献,发现OVOCs对OH反应活性的贡献高达20%,与烃类物种的贡献相当。结果表明,即使在接近排放源的城市站点,OVOCs对大气中VOCs浓度和OH反应性都有重要贡献,强调了OVOCs在城市大气中VOC排放和化学转化中起着重要作用。在本研究中,大多数OVOC的浓度是通过PTR-ToF-MS仪器定量的,也表明了PTR-ToF-MS在表征大气中OVOCs的排放和化学反应过程方面的重要性。
图1.广州城市地区各类VOC浓度占比及日变化
图2.广州城市地区OH反应活性组成及日变化
该研究论文第一作者为邵敏教授团队2017级硕士武彩虹(现工作于谱育科技),通讯作者为袁斌教授和邵敏教授,合作者来自于北京大学、中国中科院广州地化所、齐鲁工业大学、上海环境科学研究院和华南理工大学等科研单位。该研究得到国家自然科学基金、国家重点研发计划、广东省杰出青年基金等项目资助。
文章链接:https://acp.copernicus.org/articles/20/14769/2020/